第一作者：刘豪

通讯作者：杨新一 隋永明 邹勃

通讯单位：吉林大学；皇冠

论文DOI：10.1039/d2nr00281g

全文简介：

刘豪博士团队研究了高压下核/壳InP/ZnSe纳米晶体光学性质和组装形貌的变化，并阐释了光学性质和形貌之间的联系。首先，用原位高压荧光和紫外-可见吸收光谱对InP/ZnSe纳米晶体在压力下的光学性能进行了系统的研究。在0至5.6 GPa的压力下，InP/ZnSe纳米晶体的荧光峰位从初始的619 nm（红色）逐渐蓝移至546 nm （绿色），卸压完全可逆。继续升高压力到14.2 GPa，观察到了带隙调节可达460 meV的超宽范围。更高压力（21.0 GPa）处理后的样品，其荧光完全消失，带隙值减小（图1）。原位高压同步辐射小角X射线散射和透射电子显微镜测试显示，核壳InP/ZnSe纳米粒子在较高的压力下组装形成了二维纳米片。低压力下纳米粒子保持着单分散性，其光学性质随着压力的释放完全恢复。继续升高压力使得晶格严重畸变，并且改变了原有晶体场和原子之间波函数重叠，光学性质受到严重影响并且不可逆。压力的作用也使得纳米粒子间互相接触并且发生组装，最终在约21.0 GPa时烧结形成纳米片，卸压后纳米片形貌被“截获”，带隙值由1.99 eV减少到1.67 eV（图2，3）。

这项工作为深入了解半导体核壳异质结构纳米晶体在高压下的光学性质和形貌变化的研究提供了重要信息。特别是，InP/ZnSe纳米晶体的压致变色特性为发光半导体纳米材料在压致变色材料方面的应用上提供了潜在可能。

图1. (a) InP/ZnSe纳米晶的压致变色行为；(b) InP/ZnSe纳米晶荧光光谱随压力的变化；(c) 色位坐标图；(d) InP/ZnSe纳米晶带隙随压力的变化。

图2. (a, b, c) InP/ZnSe纳米晶的原位高压同步辐射广角X射线衍射光谱及相关数据；(d, e, f) InP/ZnSe纳米晶的原位高压同步辐射小角X射线散射光谱及相关数据。

图3. (a, b) 压力处理后形成InP/ZnSe纳米片；(c, d) 压力作用下InP/ZnSe纳米片形成示意图；(e) 压力处理前后InP/ZnSe纳米晶体光学数据对比。